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導(dǎo)讀：

海洋大氣中的碘除與海洋邊界層的新粒子生成有關(guān)外，還在決定大氣氧化性和清潔能力方面扮演重要角色。關(guān)于碘在海鹽氣溶膠表面發(fā)生的非均相反應(yīng)會影響對流層臭氧的壽命以及以及大氣清潔能力這一假設(shè)在過去20年間引發(fā)了不少討論，但其機(jī)理在并未得到清晰的闡釋，并且一直缺乏外場觀測證據(jù)。

今天分享的研究利用Br-CI-APi-TOF實(shí)現(xiàn)了對于HOI,ICl和IBr的高分辨率觀測，其中ICl和IBr平均最高濃度分別可達(dá)4.3和3.0pptv。在觀測過程中發(fā)現(xiàn)ICl和IBr的濃度與HOI濃度呈正相關(guān)，且與原子態(tài)I和臭氧的濃度分布也呈現(xiàn)正相關(guān)，這說明HOI的光化學(xué)生成過程與ICl和IBr的生成過程是耦合的；且對于一確定的HOI濃度，隨著氣溶膠表面積的增加，ICl和IBr的濃度也將增加，說明海洋大氣中ICl和IBr的主要生成途徑為HOI在氣溶膠表面發(fā)生的非均相反應(yīng)。

該研究為碘的自催化循環(huán)機(jī)制提供了直接的外場觀測證據(jù)，文章通過模式對于攝取系數(shù)的模擬，與實(shí)際觀測之間的比較，發(fā)現(xiàn)次碘酸在海洋大氣氣溶膠表面發(fā)生的非均相反應(yīng)以及其反應(yīng)產(chǎn)生含碘的鹵素互化物的過程比過往預(yù)料的快很多。這些結(jié)果表明：含碘鹵素互化物的快速生成及光解，造成了比現(xiàn)有模式估計更高效原子態(tài)碘的循環(huán)過程，從而導(dǎo)致了更強(qiáng)的臭氧損耗和海洋大氣中更快的新粒子生成過程。

Direct field evidence of autocatalytic iodine release from atmospheric aerosol

參考文獻(xiàn)：

Direct field evidence of autocatalytic iodine release from atmospheric aerosol

Yee Jun Tham, Xu-Cheng He, Qinyi Li, Carlos A. Cuevas, Jiali Shen, JoniKalliokoski, Chao Yan, Siddharth Iyer, Tuuli Lehmusj?rvi, Sehyun Jang, Roseline C. Thakur, Lisa Beck, Deniz Kemppainen, Miska Olin, NinaSarnela, Jyri Mikkil?, Jani Hakala, Marjan Marbouti, Lei Yao, Haiyan Li, WeiHuang, Yonghong Wang, Daniela Wimmer, Qiaozhi Zha, Juhani Virkanen, T. Gerard Spain, Simon O'Doherty, Tuija Jokinen, Federico Bianchi, TuukkaPet?j?, Douglas R. Worsnop, Roy L. Mauldin, Jurgita Ovadnevaite, DariusCeburnis, Norbert M. Maier, Markku Kulmala, Colin O’Dowd, Miikka Dal Maso, Alfonso Saiz-Lopez, Mikko Sipil?

Proceedings of the National Academy of Sciences Jan 2021, 118 (4) e2009951118; DOI:10.1073/pnas.2009951118